表面缺陷对上转换纳米粒子光学特性的影响

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由于具有核壳结构的上转换纳米粒子（UCNPs）可以显著增强光致发光效率，所以其在光学成像引导生物成像、治疗学、防伪和太阳能电池方面有很好的应用前景。一般都是外壳涂层消除了淬灭点，并从周围的去活化剂（配体、溶剂）中分离出核，从而有效抑制表面相关的去活化。研究证明，掺杂离子的表面捕获可以抑制激发能量的淬灭，可以通过核壳结构来抑制。
【成果简介】
近日，中国昆明理工大学的邱建备教授和香港理工大学的 Yu Siu Fung教授（共同通讯作者）采用了湿化学退火工艺，从表面缺陷（即无序、空位和间隙缺陷）中恢复镧系掺杂的KLu2F7裸露核心的UCNPs。制备出的UCNPs只有几个原子层的均匀厚度，利用像差校正的高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF － STEM）在原子尺度上识别表面缺陷。通过热退火方法恢复UCNPs表面缺陷，提高了一个数量级以上的相应的上转换光致发光强度， 使其有很好的潜在应用前景。研究成果以题为 “Direct  Identification  of  Surface  Defects  and their  Influence  on  the  Optical Characteristics of  Upconversion  Nanoparticles” 发布在国际著名期刊 ACS Nano 上。
. d- v- U% q4 I1 E9 e. d图一、UCNPs的制备及TEM表征
' ], @; T) R) N' ]
（a）KLu2F7： 38％Yb3＋， 2％Er3＋ UCNPs的湿化学退火工艺原理图；
  J! k, t) x3 h! s8 ^  A; N) |（b）合成UCNPs的TEM图；
9 m  o9 ^$ y6 p& r+ w% l% Y（c）240℃热退火合成UCNPs；
（d）（b）中的HRTEM图；
（e）FFT轮廓；
（f）随着增长的UCNPs尺寸分布图；
0 B) {' N. A& ?（g）（c）中的HRTEM图；
& C# b, U; {8 F6 ?. i  n/ U. n3 f（h）FFT轮廓；
（i）后增长的退火UCNPs尺寸分布图。
图二、UCNPs的SEM表征
1 T8 g. \% P' \5 S8 R
（a）KLu2F7： 38％Yb3＋， 2％Er3＋ UCNPs的HAADF－STEM图；
（b）240 ℃热退火处理后KLu2F7： 38％Yb3＋， 2％Er3＋ UCNPs的HAADF－STEM图；
3 t* M, B4 n: w. s  E$ A" J（c）（a）中的沿橙色向扫描记录的强度剖面；
" x4 q+ p) }( s. G. r5 b- @（d）（b）中的沿绿色向扫描记录的强度剖面；
5 E# r" U9 f5 l/ \, J7 p: ~2 E8 B9 j（e）（a）中的放大的晶体边缘结构图像；
（f）（b）中的放大的晶体边缘结构图像。
图三、UCNPs的转换衰减和能量传输机理

（a） KLu2F7： 38％Yb3＋， 2％Er3＋ UCNPs的上转换光致发光光谱；
! V! N1 e4 ^( I# h（b） UCNPs中4S3／2  － 4I15／2在543 nm转换衰减曲线图；
1 i$ |3 R, I0 U（c）UCNPs中4F9／2 － 4I15／2在668 nm转换衰减曲线图；
（d）UCNPs中2F5／2 － 2F7／2在980 nm转换衰减曲线图；
（e）980 nm连续波长（CW）激光激发下UCNPs的简化能量传输图。
+ n! ?0 v3 D2 ]图四、UCNPs的能量传递和发射光谱

+ {. o- G; b, p$ Y% s# L! T/ @（a） KLu2F7： 38％Yb3＋， 2％Er3＋ UCNPs在980 nm短脉冲和长脉冲激发下的能量传递过程；
9 ~- q8 X" H$ b1 E# C9 O（b） 热退火前， KLu2F7： 38％Yb3＋， 2％Er3＋ UCNPs的上转换发射光谱；
（c） 热退火后， KLu2F7： 38％Yb3＋， 2％Er3＋ UCNPs的上转换发射光谱。

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