CdS核-金等离子体卫星纳米结构增强光催化析氢反应

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通过使用半导体材料光催化将水分解产生氢气是将太阳能转化为清洁化学能的有前景的方法，并且已经引起了相当大的关注。然而，大多数半导体光催化剂由于其窄的光谱响应间隔和高的载流子复合速率而表现出低的光催化活性。目前已经开发了许多策略来处理这些问题，例如能带工程，形态剪裁，用金属或非金属助催化剂加载以及设计新型反应体系。目前获得的纯水光催化制氢的最高能量转换效率仅为1％。然而，这还远远达不到工业化的最低要求。 因此，寻求新的有效策略来进一步提高半导体基催化剂的光催化效率正变得越来越迫切。
【成果简介】
近日，厦门大学的李剑锋教授（通讯作者）团队开发了一种高活性的CdS核心－金等离子体卫星纳米结构复合催化剂，可有效促进可见光下水分还原产氢。与纯CdS相比，由于Au卫星的表面等离子体共振（SPR）效应，这种催化剂表现出高400倍以上的光催化活性。此外，它们的活性强烈依赖于纳米颗粒的粒径，并且在可见光照射下使用CdS－16nm Au获得了非常高的光催化氢产量6385μmolg－1h－1。通过调整催化剂的结构和反应条件，对CdS核－金等离子体卫星催化剂的增强机理进行了全面的研究。 结合近场增强和“热”电子转移的协同效应已被揭示，并且导致了巨大的增强。相关研究成果“CdS core－Au plasmonic satellites nanostructure enhanced photocatalytic hydrogen evolution reaction”为题发表在Nano Energy上。
图一 CdS－Au纳米结构的装配示意图及物理表征
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. ]0 d0 i. [- R, c% F* b9 h2 y（a）CdS核－金等离子体卫星纳米结构的装配过程
（b）CdS－16nm Au复合催化剂的SEM图像
% Q0 E+ ^% r1 I9 \& p- _. P（c）CdS－16nm金复合催化剂的HRTEM图像
/ t! X  }1 E( {) L1 Z' m（d）CdS－16nm Au复合催化剂的EDS元素映射
图二 CdS－ Au复合材料的光学性能表征
3 e- f. I- S* V- y- G! F$ `% `+ D0 m
: Z4 {2 o6 k7 E  ~- N（a）CdS的量子效率（黑色）和UV－Vis DRS光谱（蓝色）
2 B. O/ w! A# J5 D4 R- @" Q* I（b）CdS－16nm Au的16nm Au纳米颗粒的紫外－可见吸收光谱（黄色），量子效率（黑色）和UV－Vis DRS光谱（红色）
4 s  {" q% p; D% R' O5 e（c）CdS－16nm Au的时域有限差分（FDTD）模拟模型
% w% j. n. r% ~9 |（d）CdS－16nm Au纳米结构表面上的电磁场分布
' k* f' Z# b8 d# X. q2 i图三 反应机理图
/ U& ~$ g6 K5 R- G0 {7 v& e" L
（a，b）使用（a）裸Au纳米粒子和（b）二氧化硅分离Au纳米粒子的“热”电子诱导的pNTP与DMAB的反应的示意图
# W3 V; S5 M! R8 b) q# }0 |5 d（c）使用55nm Au和55nm Au ＠ SiO2在638nm激光照射下pNTP的SERS光谱。
（d）不同催化剂在不同个体波长下的氢气产生速率
图四 产氢性能对比

（a）CdS和复合催化剂在不同波长下的氢产率。
6 q5 J; f8 E2 B2 a（b）不同粒径的Au纳米粒子的紫外－可见吸收光谱。
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